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npj Flexible Electronics volume 6, Numéro d'article : 44 (2022) Citer cet article

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L'assemblage programmable de grande surface de divers micro-objets sur des substrats arbitraires est une tâche fondamentale mais difficile. Ici, une simple technique de micro-assemblage au niveau de la tranche basée sur le changement déclenché par la lumière à la fois de la topographie de surface et de l'adhérence interfaciale d'un polymère photosensible mou est proposée. En particulier, la croissance du polymère régulé par la lumière crée des zones localement indentées et surélevées sur la surface du tampon. La réduction de l'adhérence induite par la lumière, d'autre part, facilite la séparation des encres du polymère. L'interaction de ces deux effets rend possible l'assemblage programmable de composants ultra-petits sur divers substrats revêtus de couches adhésives supplémentaires. La fidélité de cette technique est validée par l'assemblage de divers matériaux et dispositifs fonctionnels, avec une taille d'impression allant jusqu'à 4 pouces. Ce travail fournit une stratégie rationnelle pour l'assemblage à grande échelle et programmable de divers micro-objets délicats, contournant les problèmes communs de certaines techniques existantes telles que la mauvaise uniformité de transfert, la petite zone d'impression et le coût élevé.

Les techniques d'intégration hétérogène de divers matériaux à partir de leurs substrats développés sur des substrats récepteurs d'intérêts dans les dispositions souhaitées ont été largement explorées au cours des dernières décennies1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12, 13,14,15,16,17,18,19,20,21. Grâce à l'avancement de diverses techniques de micro-assemblage, une large gamme de dispositifs de preuve de concept et de systèmes fonctionnels ont été démontrés, ouvrant un grand potentiel dans diverses applications telles que les écrans haute résolution2,10,22,23,24, optoélectronique flexible25,26,27, électronique bio-intégrée28,29, électronique curviligne30 et de nombreuses autres applications avancées19,31,32,33. Ces méthodes de micro-assemblage n'en sont cependant qu'à leurs balbutiements. Le manque de techniques d'assemblage matures a entravé la voie de la commercialisation de nombreux dispositifs et applications différents.

La capacité d'assemblage programmable de minuscules puces est d'une importance vitale7,9,13,14,20. Un mérite notable d'un tel transfert programmable est le contrôle efficace des coûts. Le transfert programmable permet de transférer une petite partie des composants à la fois, tandis que les dispositifs restants sont toujours conservés sur le substrat donneur5,14,20. Par conséquent, tout risque potentiel de perte d'appareil peut être minimisé. Un autre mérite est la gestion des défauts. Les dispositifs défectueux peuvent être exclus et seuls les dispositifs fonctionnels sont sélectivement transférés sur le substrat cible. Plus important encore, le micro-assemblage programmable permet de disposer les composants dans un format différent de celui d'origine7,9,22. Par exemple, l'espacement et le pas des objets transférés peuvent être réglés en fonction des besoins d'un utilisateur individuel. Un exemple d'applications nécessitant un assemblage programmable est l'affichage à micro-diode électroluminescente (Micro-LED)7,22,24,29,34,35, qui a suscité un intérêt de recherche intense de la part de l'industrie de l'affichage, en raison de sa luminosité élevée, de sa faible consommation d'énergie et vitesse de commutation rapide. Pour cette application particulière, des millions de puces Micro-LED d'une taille inférieure à quelques dizaines de microns doivent être préparées de manière dense sur des tranches source pour des économies de coûts, puis transférées et imprimées sur un fond de panier piloté avec les dispositions souhaitées sous une forme relativement clairsemée. Bien que ces puces ultrapetites soient favorables pour maximiser la densité de puces par zone, elles imposent de sérieux défis pour l'assemblage de précision. En réduisant la taille de la puce à 100 µm ou moins, il est rapporté que la force de Van Der Waals (VDW) et/ou la force électrostatique sur la surface de la puce peuvent dominer la force gravitationnelle36. En conséquence, la libération précise et rapide de ces minuscules dispositifs basés sur des techniques conventionnelles de prise et de placement utilisant des pinces robotisées et des buses d'aspiration devient de plus en plus difficile. Pour ces raisons, le développement de techniques alternatives pour l'assemblage programmable à haut débit de composants ultrapetits avec un rendement élevé et une vitesse rapide est hautement souhaitable.

Récemment, plusieurs techniques ont été proposées pour répondre partiellement à la capacité de transfert programmable, mais ces méthodes ont aussi leurs propres inconvénients. Parmi les différentes techniques d'assemblage, l'impression par transfert de tampon1,3,14,15,16,18,19 est une méthode populaire qui a obtenu un succès commercial partiel. Cette méthode utilise un tampon élastique avec des microstructures de surface conçues1,3,14 pour moduler la force d'adhérence, ce qui les rend adaptés à l'impression par transfert d'encres minuscules, ultrafines et délicates. Cependant, l'évolutivité, le rendement d'impression et la précision de placement de cette méthode doivent encore être améliorés, en raison de la difficulté d'un contrôle précis de la commutation d'adhérence et de la déformation du tampon37,38. L'impression de grande surface souffre généralement de quantités de défauts accrues. De plus, le transfert programmable de cette approche dépend essentiellement des microstructures sophistiquées de surface du tampon, qui sont généralement formées par des techniques de nanoimpression ou de moulage14,39,40, ce qui entraîne une augmentation des coûts et de la complexité de fabrication. Récemment, une méthode d'impression par transfert à sec basée sur la diffusion atomique a été proposée pour obtenir une impression sans distorsion sur une grande surface, mais elle n'a pas la capacité d'un assemblage programmable6. Les méthodes de transfert laser sont un autre type de techniques populaires adaptées à l'assemblage programmable5,7,8,20. Par exemple, des techniques de transfert direct induit par laser (LIFT)8,41 basées sur l'ablation au laser de la couche de libération de polymère sacrificielle ont été développées, mais elles souffrent d'imprécisions de placement et de résidus de surface. Une autre technique de transfert laser repose sur le chauffage localisé et l'expansion volumique des microsphères incrustées dans la couche adhésive pour moduler l'adhérence interfaciale et libérer les encres20. Cependant, l'expansion volumique des microsphères dans l'adhésif peut provoquer un déplacement de position indésirable des encres, imposant des limitations pratiques pour l'impression haute définition. En effet, le procédé n'est adapté qu'à l'impression de composants de plusieurs centaines de micromètres. De plus, puisque cette méthode utilise une température élevée pour moduler l'adhérence, elle n'est pas adaptée à l'impression de certains micro-objets fonctionnels délicats avec une faible stabilité thermique, tels que les points quantiques colloïdaux (QD) et les microsphères de polystyrène. Récemment, nous avons développé une technique de transfert laser assistée par bande qui est puissante pour le transfert au niveau de la tranche de Micro-LED7. Cependant, le coût relativement élevé du système laser peut être un facteur limitant à son utilisation. L'assemblage assisté par fluide4,10,11 semble être une autre technique d'assemblage à haut débit, mais la précision d'impression est particulièrement compromise lorsque la taille de la puce se réduit à 100 µm ou moins. De plus, les puces à transférer doivent être placées dans un environnement fluide, ce qui peut ne pas être compatible avec le procédé standard de micro-fabrication. L'impression par transfert assistée par stylo plongeant avec une précision d'impression à l'échelle nanométrique a également été rapportée16,42, mais les principaux facteurs limitants de cette méthode sont la vitesse de transfert lente et la petite zone d'impression.

Outre l'exigence d'un débit élevé et d'un transfert programmable, une technique de micro-assemblage avec la capacité d'assembler des matériaux et des dispositifs sur des substrats incurvés est également cruciale pour développer une électronique incurvée haute performance7,19,20,26,43. Dans de nombreux cas, les dispositifs pliables ou incurvés sont hautement souhaitables, car ils peuvent présenter des fonctionnalités et des performances étendues qui seraient autrement difficiles à obtenir à partir de leurs homologues plans. Des exemples représentatifs de tels dispositifs comprennent des écrans flexibles2, des imageurs avec des plans focaux courbes44 et des lentilles de contact intelligentes avec des formes curvilignes45. Cependant, des technologies de fabrication robustes pour la construction de tels dispositifs en grands volumes sont encore en cours de développement. Bien que certaines technologies d'impression aient émergé pour relever partiellement ce défi, elles sont généralement difficiles à mettre en œuvre avec une grande efficacité et présentent une mauvaise compatibilité avec les appareils aux géométries et topographies de surface compliquées.

Contrairement aux stimuli conventionnels basés sur la pression46, le champ électrique47,48 et la chaleur20, le stimulus lumineux est récemment devenu une technique de plus en plus populaire pour induire la commutation d'adhésion des adhésifs polymères photosensibles, en raison de sa manipulation temporelle et spatiale plus facile49,50. Néanmoins, de tels polymères photosensibles sont rarement utilisés pour le micro-assemblage programmable d'objets microscopiques. Ici, nous rapportons une stratégie rationnelle en synergisant le contrôle de l'adhérence et la topographie de surface accordable via une irradiation lumineuse à motifs pour réaliser un assemblage programmable à grande échelle de divers micro-composants basés sur un polymère photosensible. La technique proposée ici est compatible avec l'encre et compatible avec l'intégration non planaire. L'impression par transfert à grande échelle est rendue possible par l'exposition par inondation du polymère photosensible, ce qui entraîne le passage du polymère de l'état d'adhérence forte à l'état d'adhérence faible. L'exposition aux UV masqués, d'autre part, a fourni un moyen supplémentaire pour moduler la topographie de la surface du polymère. Dans ce dernier cas, les régions en retrait de la surface du polymère passent à l'état sans contact en raison de l'espace formé entre les encres et le polymère. Avec cette topographie de surface médiée par masque, ainsi que la commutation d'adhésion, les micro-objets peuvent être assemblés dans un format programmable en fonction des besoins des utilisateurs. Pour prouver ces capacités, divers matériaux d'encre tels que l'oxyde d'indium et d'étain (ITO), le nitrure de gallium (GaN) et les membranes d'or ont été assemblés sur divers substrats avec une taille de plaquette allant jusqu'à 4 pouces, ouvrant la voie au développement de systèmes électroniques multifonctionnels. L'intégration conforme de nanomembranes Au, de pérovskites QD et de micro-LED GaN sur des surfaces courbes a également été démontrée, soulignant son potentiel dans l'électronique curviligne.

Par rapport aux méthodes rapportées précédemment, la technique présentée dans notre recherche fournit une solution prometteuse et peu coûteuse pour l'intégration à grande échelle de divers matériaux pour le développement d'électronique avancée avec des fonctionnalités étendues dans un proche avenir. Non seulement parce qu'il offre la possibilité d'un assemblage programmable sur grande surface (jusqu'à 4 pouces) de composants minuscules, ultrafins et délicats (avec une taille de fonction allant jusqu'à 10 µm et une épaisseur jusqu'à 250 nm) à la demande , mais aussi parce que la structuration de la lumière ultraviolette est une technique simple et peu coûteuse largement utilisée dans l'industrie moderne des semi-conducteurs, comme le durcissement, le collage et la photolithographie. Cette technique de micro-assemblage présente un grand potentiel pour explorer l'électronique haute performance de nouvelle génération, comme les écrans haute résolution, l'électronique de surveillance de la santé bio-intégrée et l'électronique curviligne.

Afin de fabriquer un tampon photosensible avec une capacité d'adhésion rapide, nous avons développé un adhésif polymère photosensible composé d'un polymère acrylique de base, d'un monomère de réticulation triméthylolpropane triacrylate (TMPTA) et d'un photo-initiateur Darocur-1173. Le polymère acrylique de base est un mélange d'acrylate de 2-hydroxyéthyle, d'acide acrylique et d'acrylate de butyle. L'additif photo-initiateur confère à l'adhésif polymère la propriété photosensible. L'agent de réticulation est ajouté dans le but d'accélérer la diminution de l'adhésion et de durcir le polymère. La composition et le rapport pondéral de chaque composant dans le polymère sont optimisés pour maximiser le temps de photo-réponse. La procédure détaillée de préparation du polymère photosensible peut être trouvée dans la section méthode. L'adhésif polymère est ensuite appliqué sur une fine feuille de polyéthylène téréphtalate (PET) ou de polyoléfine (PO) par un applicateur de film automatique pour former un ruban adhésif polymère (Fig. 1a), également appelé tampon photosensible dans ce qui suit. . Une image au microscope électronique à balayage en coupe (SEM) du ruban photosensible est donnée dans la Fig. reste une topographie relativement plate (Ra = 7,74 nm) comme en témoigne l'image au microscope à force atomique (AFM) illustrée à la Fig. 1a. Lors d'une irradiation ultraviolette à 365 nm avec une densité de puissance de 20 mW cm-2 pendant seulement 3 s, des réactions de réticulation et photochimiques du polymère se produisent rapidement, entraînant une chute rapide de la force d'adhérence à près de 1,1 N cm-2 et une augmentation dans la rugosité de surface (Ra = 11,3 nm) de la couche adhésive comme en témoigne l'image AFM illustrée à la Fig. 1b. La figure 1c montre la dépendance de la force d'adhérence en fonction du temps d'exposition. On observe que la force d'adhésion diminue de 132,2 N cm-2 à 1,1 N cm-2 avec l'augmentation du temps d'exposition de 0 s à 3 s. La commutabilité correspondante (définie par le rapport de la force d'adhérence après exposition à la force d'adhérence avant exposition) en fonction du temps d'exposition est illustrée à la Fig. 1d. En fonction du temps d'irradiation, la commutabilité d'adhésion peut atteindre 117,5, ce qui indique la grande possibilité de récupérer et de délivrer les encres imprimées à l'aide de ce polymère. Nous remarquons que la réduction de l'adhérence de notre adhésif polymère contre le temps d'exposition aux UV est beaucoup plus rapide que les rubans UV disponibles dans le commerce (Fig. 3 supplémentaire). Dans ce dernier cas, il faudra quelques minutes pour réduire l'adhérence à une valeur comparable. Le mécanisme sous-jacent de cette réduction d'adhérence induite par la lumière peut être résumé en deux facteurs. L'un d'eux est la formation d'une structure de réseau réticulé qui est plus dure et moins autocollante lorsqu'elle est exposée à des stimuli ultraviolets51. L'autre facteur est dû à la rugosité accrue de la surface du polymère lors de l'exposition aux ultraviolets, ce qui conduit à la formation d'une surface de contact efficace plus petite à l'interface entre l'adhésif et la surface de l'objet, réduisant ainsi l'adhérence interfaciale.

a Schéma de l'état initial d'adhérence forte du polymère sans irradiation lumineuse (en haut) et morphologie de surface AFM de l'adhésif, montrant une rugosité de surface relativement faible. b Schéma de l'état d'adhérence faible dû à la solidification induite par la lumière (en haut) et image AFM de la surface du polymère après irradiation à la lumière UV, montrant une rugosité de surface accrue. c Force d'adhésion du polymère photosensible en fonction du temps d'exposition aux UV. d Commutabilité d'adhésion du polymère en fonction du temps d'exposition.

Les résultats susmentionnés suggèrent que l'adhérence de la surface du polymère est étroitement liée à sa topographie et au degré de réticulation du polymère. Gardant cela à l'esprit, nous avons étudié plus en détail le changement d'adhérence et de topographie de la surface du polymère après une irradiation ultraviolette à travers un masque optique, comme illustré schématiquement sur la figure 2a. De même, un stimulus ultraviolet à 365 nm à 20 mW cm-2 pendant une durée de 1,2 s est appliqué sur le tampon polymère posé sur un support en verre via un photomasque à motifs circulaires de différents diamètres. Il est intéressant de noter que les motifs de masque ont été bien dupliqués sur la surface du polymère, ce qui a entraîné la formation d'une frontière nette séparant la région d'exposition et la région masquée (Fig. 2b). L'analyse au microscope confocal à balayage laser indique en outre que la région d'exposition devient plus élevée que la région de non-irradiation (Fig. 2c), indiquant la croissance du polymère de 1,55 µm dans la région d'irradiation. Il est à noter que le porte-support en verre sous le tampon polymère permet d'empêcher efficacement l'oxygène de l'air d'attaquer l'interface polymère/verre lors de l'irradiation UV, indispensable pour favoriser l'effet de croissance du polymère. On note que la hauteur du bord de la zone d'exposition est plus élevée qu'au centre (Fig. 2d). D'autres investigations indiquent que la différence de hauteur dépend du temps d'irradiation UV. En augmentant le temps d'exposition de 0,8 à 2,5 s, la hauteur du polymère augmente progressivement de 0,7 à 2,4 µm. Cependant, l'augmentation supplémentaire du temps d'exposition à 3 s n'augmente pas l'épaisseur du polymère de manière significative (Fig. 2e). Cela implique que l'effet de croissance du polymère tend à atteindre son seuil. Outre l'épaisseur de polymère modulée, nous confirmons également que la force d'adhérence est remarquablement plus faible dans la région d'irradiation que dans la région masquée. Par exemple, avec un stimulus UV de 2,5 s, la force d'adhérence du polymère photosensible dans la région masquée est d'environ 132 N cm-2, alors qu'elle se réduit à 12,7 N cm-2 dans la zone d'exposition, comme le montre la figure 2f. Ces résultats impliquent qu'il est facile de produire un tampon adhésif intelligent avec à la fois l'adhérence et la hauteur du polymère modulées à différents endroits via une simple exposition à la lumière masquée. Il convient de noter que l'effet de croissance du polymère n'est pas observé dans la bande UV commerciale que nous avons testée, ce qui indique que cet effet est fortement associé aux monomères utilisés dans la synthèse des polymères.

un schéma de l'irradiation définie par masque appliquée au polymère photosensible. b Image optique du polymère photosensible après une irradiation UV de 1,2 s à l'aide d'un photomasque, montrant l'augmentation de l'épaisseur du polymère au niveau de la zone d'exposition. c Image 3D confocale laser de la surface du polymère correspondant à la zone marquée par le carré rouge en (b). d Profil en coupe transversale de la surface du polymère sous irradiation UV de 1,2 s, balayant le long de la flèche jaune marquée en (c). e hauteur de polymère en fonction du temps d'exposition aux UV. f Force d'adhérence mesurée au niveau de la zone d'exposition et de la zone masquée. Le temps d'exposition est de 2,5 s. g Schéma de la croissance du polymère induite par la lumière.

La croissance observée du polymère peut être attribuée à la diffusion induite par la polymérisation52,53, comme le montre schématiquement la figure 2g. Lors de l'irradiation à la lumière UV, la concentration du monomère de réticulation TMPTA est diminuée dans la zone d'exposition en raison de la photopolymérisation partielle. D'autre part, la concentration en monomère dans la région masquée est initialement plus élevée. En conséquence, la différence de concentration (ou gradient) du monomère TMPTA entre la région sombre et la région éclairée, conduit le monomère à diffuser de la région sombre vers la région d'exposition. Avec l'augmentation du temps d'exposition à la lumière, la diffusion continue du monomère entraîne une augmentation du transport de masse (ou de l'épaisseur du polymère) dans la zone exposée. Le fait que la hauteur du polymère soit plus élevée au bord de la zone d'exposition qu'au centre indique en outre que les monomères de réticulation sont préférentiellement accumulés et polymérisés au bord, puis diffusés vers le centre de la zone d'exposition. Une analyse statique détaillée basée sur le modèle de diffusion est donnée dans les informations complémentaires et la Fig. 4 supplémentaire.

Inspirés par la capacité unique d'accordage d'adhérence du polymère photosensible, nous avons développé une voie polyvalente pour réaliser un assemblage à haut débit au niveau de la tranche de composants de différentes dimensions, comme illustré schématiquement sur la figure 3a. Le processus commence par la préparation des composants du dispositif imprimable, qui sont faiblement liés à un substrat donneur (Fig. 3a-i). Un adhésif photosensible (ou tampon dans ce qui suit) est ensuite imprimé et forme un contact conforme avec les dispositifs imprimables sur le substrat donneur (Fig. 3a-ii). En décollant le tampon adhésif (Fig. 3a-iii), les composants du dispositif au niveau de la plaquette peuvent être facilement récupérés par le tampon (Fig. 3a-iv). Afin de transférer davantage les composants du tampon photosensible vers un autre récepteur, la lumière ultraviolette est inondée sur la surface adhésive photosensible (Fig. 3a-v). En imprimant le tampon photosensible avec les encres récupérées sur le récepteur (Fig. 3a-vi) et en décollant le tampon adhésif (Fig. 3a-vii), ces encres peuvent être libérées de manière fiable sur le substrat cible recouvert d'une couche adhésive (Fig. 3a-viii).

une procédure de micro-assemblage proposée à l'échelle de la plaquette basée sur l'adhésif photosensible. b Images optiques des encres de nanomembrane d'or d'origine sur un silicium de 2 pouces (i), les nanomembranes d'or captées par la première bande de polymère photosensible (ii), les nanomembranes d'or transférées sur la deuxième bande photosensible (iii) et l'or nanomembranes transférées sur un substrat de verre (iv). c Images optiques d'encres à nanomembrane d'or transférées sur un substrat PO. La taille caractéristique de la nanomembrane d'or est comprise entre 10 et 30 µm. La zone d'impression de tous les réseaux de nanomembranes d'or est <1 cm × 1 cm. d Photographiez des images des nanomembranes d'or de grande surface transférées sur un substrat de verre de 2 pouces. e Photographier des images des nanomembranes d'or de grande surface transférées sur un substrat PET de 4 pouces. Pour tous les tests d'impression par transfert indiqués en (b – e), le temps d'exposition à l'inondation est de 2,5 s.

Le principe de fonctionnement de cette méthode est la manipulation de l'adhérence interfaciale par irradiation à la lumière UV, comme le montre schématiquement la Fig. 5 supplémentaire. Initialement, le polymère photosensible a une grande force d'adhérence, de sorte que l'adhérence interfaciale entre l'adhésif polymère photosensible et le dispositif \ (F_{\rm{polymer} - \rm{device}}\) est beaucoup plus élevé qu'entre le dispositif et le substrat donneur \(F_{\rm{device} - \rm{donor}}\). En d'autres termes, l'iniquité suivante est satisfaite et, par conséquent, le dispositif peut être capté par le polymère photosensible (Fig. 5a supplémentaire)

Lors de l'irradiation à la lumière UV, \(F_{\rm{polymer} - \rm{device}}\) devient considérablement réduit en raison de la polymérisation de l'adhésif polymère photosensible, et il devient beaucoup plus petit que l'adhérence interfaciale entre le encres et le substrat récepteur revêtu d'une couche d'adhésion assistée \((F_{\rm{dispositif} - \rm{récepteur}})\). Ainsi, le dispositif sur l'adhésif polymère peut être libéré sur le récepteur d'adhésif (Fig. 5b supplémentaire). Autrement dit, la libération d'encre est donnée par la condition

Pour démontrer l'extraordinaire capacité du tampon photosensible conçu dans l'impression par transfert de composants minuscules, ultrafins et délicats, une membrane Au transférable de 250 nm d'épaisseur au niveau de la tranche avec différentes dimensions allant du sous-millimètre au millimètre est fabriquée sur un 2 pouces Substrat Si/SiO2 (Fig. 3b-i). La procédure détaillée de fabrication de la membrane Au peut être trouvée dans la Fig. 6 supplémentaire. Comme le montre la Fig. 3b, divers motifs Au avec des tailles de caractéristiques allant de 500 µm à 5 mm sont complètement captés à l'aide du tampon photosensible et bien reproduits à partir de leurs originaux. , sans aucune distorsion notable de la forme et de la taille (Fig. 3b-ii). De plus, grâce à la forte adhérence initiale de l'adhésif photosensible, l'acquisition au niveau de la plaquette de ces motifs Au sur le timbre peut être terminée en quelques dizaines de secondes, ce qui implique la grande efficacité de ce processus (Vidéo supplémentaire 1). De manière favorable, étant donné que la force d'adhérence peut être simplement réduite par des stimuli ultraviolets externes, ces dispositifs peuvent être retournés et transférés sur un ruban adhésif frais sous une durée d'irradiation UV optimisée (Fig. 3b-iii et vidéo supplémentaire 2). Dans ce travail, nous constatons que le temps d'exposition optimisé aux UV d'inondation est d'environ 2,5 s sur la base de tests préliminaires d'impression par transfert utilisant de petits échantillons de membrane d'or (Fig. 7 supplémentaire et notes supplémentaires). La répétition de ces étapes permet la possibilité de transferts multiples des objets entre divers substrats. À des fins d'illustration, les mêmes motifs de membrane d'or peuvent en outre être complètement transférés sur un substrat en verre de 2 pouces recouvert d'une couche adhésive SU8 (Fig. 3b-iv), sans sacrifier évidemment le rendement d'impression. Bien que seul l'assemblage de nanomembranes d'or ait été démontré jusqu'à présent, ce processus est en fait également compatible avec l'impression par transfert de divers matériaux d'encre tels que l'ITO, le GaN et la résine photosensible AZ4620 (Fig. 8 supplémentaire).

Notamment, cette méthode peut être facilement étendue pour assembler des objets discrets au niveau de la tranche avec des tailles de caractéristiques plus petites inférieures à 10 µm. Pour démontrer cette capacité, des matrices Au haute densité de 250 nm d'épaisseur sont fabriquées sur trois tranches de silicium typiques de différentes dimensions (<1 cm sur 1 cm, 2 pouces et 4 pouces), suivies d'une impression par transfert sur différents substrats à l'aide de la photo -timbres sensibles. Indépendamment de la taille du substrat et du matériau du substrat, dans tous les cas, les matrices Au haute densité sont complètement récupérées à l'aide du tampon adhésif et livrées avec succès sur le substrat récepteur, comme illustré à la Fig. 3c – e. La figure 3c montre les motifs Au de haute qualité avec des tailles de caractéristiques allant de 10 à 30 µm imprimés sur un substrat PO. La zone d'impression pour chaque tableau Au est <1 cm × 1 cm. Indépendamment de la taille des caractéristiques (10 à 30 µm) et de l'espacement (25 à 43 µm), le rendement d'impression est de près de 100 % pour tous les réseaux Au sur le substrat. Dans un effort plus récent, l'impression haute fidélité d'un réseau Au de 40 nm d'épaisseur et de 4 µm sur un pas de 7,5 µm a été démontrée (Fig. 9 supplémentaire), soulignant le potentiel de réduction supplémentaire de la taille de la fonction d'impression. Des stratégies similaires sont utilisées pour assembler des nanomembranes Au de grande surface sur des plaquettes plus grandes, y compris une plaquette de verre de 2 pouces (Fig. 3d) et un substrat en PET de 4 pouces (Fig. 3e et Fig. 10 supplémentaire). Bien que les surfaces d'impression soient sensiblement augmentées, les rendements de transfert ne sont évidemment pas compromis dans les deux cas. Par exemple, un rendement d'impression élevé de plus de 99,9 % peut être atteint pour l'impression par transfert de 4 pouces. Bien que cela ne soit pas exploré plus avant dans ce travail, nous pensons que notre technique est compatible avec une impression de grande surface de 6 pouces ou même plus sur divers substrats. Contrairement aux technologies existantes qui se limitent souvent au transfert sur une petite surface, notre technique a le potentiel distinct pour l'assemblage à grande échelle de divers composants.

Il convient de noter que, pour les tests d'impression par transfert ci-dessus, tous les substrats récepteurs (à l'exception du ruban adhésif UV) ont été enduits d'une couche supplémentaire d'adhésif SU8 de 2 µm d'épaisseur (Microchem SU8 2002). Cette couche d'adhérence permet non seulement de compenser la faible adhérence résiduelle du tampon photosensible après exposition, mais également de s'affranchir de la force électrostatique de surface non négligeable et/ou force VDW associée aux minuscules encres. Il a été rapporté que ces forces de surface sont des facteurs dominants affectant la libération fiable des minuscules encres si elles ne sont pas correctement éliminées.

Outre la capacité de transfert à l'échelle de la plaquette, la précision de placement et l'uniformité d'impression de ces objets microscopiques transférés sont également des facteurs critiques à prendre en compte pour les processus ultérieurs. Des exemples de tels post-processus comprennent la métallisation pour former des contacts ohmiques sur le dispositif transféré, et l'ouverture de via pour l'interconnexion de plusieurs dispositifs. Tous ces processus soulèvent l'exigence stricte d'uniformité d'impression et d'erreur de repérage minimale. Des décalages de position importants peuvent entraîner des résultats désastreux, par exemple la formation de circuits ouverts en raison d'un désalignement. Les uniformités d'impression en cinq points sur la plaquette ont été vérifiées (Fig. 11 supplémentaire). Les rendements d'impression et les tailles de caractéristiques constants à ces différents emplacements indiquent que la distorsion du motif transféré est minimisée. Nous avons en outre évalué quantitativement la précision de transfert de notre méthode de transfert, comme le montre la Fig. 12 supplémentaire. Nous remarquons que le décalage d'impression le long des axes X et Y montre une corrélation minimale avec la position d'impression. Quelle que soit la zone de transfert, une analyse statistique des données parmi cinq zones différentes sur la plaquette de 4 pouces révèle que le plus grand décalage d'impression n'est que de ± 0,4 µm. La haute précision d'impression sur la grande surface d'impression est un autre mérite de la technologie actuelle.

Alors que le transfert au niveau de la plaquette de tous les objets du substrat donneur au récepteur d'une manière 1: 1 est populaire, il existe de nombreux cas qui nécessitent le transfert sélectif d'une partie des composants de la zone désignée. Ici, nous démontrons que notre technique est réalisable pour le transfert programmable. Bien que les techniques de transfert laser et de transfert de tampon PDMS1,3,15,41 puissent partiellement relever ce défi, nous pensons que le transfert sélectif photo-déclenché est remarquablement plus simple à mettre en œuvre et plus rentable, car le tampon ici est simplement formé via une lumière définie par masque. motif, qui n'implique pas l'utilisation d'installations coûteuses et d'un processus de lithographie compliqué.

Pour illustrer cette capacité extraordinaire, nous utilisons un processus de transfert similaire mentionné précédemment sur la figure 3a, mais après l'exposition à l'inondation de la cinquième étape, le tampon polymère photosensible est en outre irradié sélectivement à l'aide d'un photomasque (figure 4a). L'exposition initiale à l'inondation diminue l'adhérence interfaciale du tampon, tandis que l'exposition ultérieure au masque déclenche la croissance du polymère photo-induit dans la zone d'exposition, entraînant la formation d'une topographie de surface ondulée. En utilisant ce processus modifié (Fig. 4b), nous avons transféré avec succès des encres GaN discrètes sur un substrat récepteur de manière programmable. Les détails de fabrication des encres GaN peuvent être trouvés dans la section méthode. Un exemple de deux motifs opposés constitués d'encres GaN assemblées en forme de cœur est illustré à la Fig. 4c, d, pour lequel une exposition d'inondation de 1,5 s est utilisée, suivie d'une exposition masquée de 1,5 s. Le premier motif représenté sur la figure 4c correspond au réseau d'encre GaN transféré sur le substrat PET final, tandis que le dernier sur la figure 4d est le réseau d'encre GaN restant sur le tampon adhésif. Avec cette stratégie de double exposition, ces motifs sont bien reproduits à partir du masque photo respectif. Il convient de noter que le temps d'exposition à l'inondation et le temps d'exposition du masque doivent ici être optimisés pour obtenir un rendement de transfert élevé. Si l'exposition initiale à l'inondation est trop longue, l'exposition ultérieure au masque ne jouera pas un rôle critique dans l'induction de la croissance du polymère en raison de la solidification complète du polymère sensible aux UV. D'un autre côté, si l'exposition initiale à l'inondation est trop courte et l'exposition masquée est trop longue, il sera difficile d'obtenir une libération fiable des encres récupérées. En effet, il existe une preuve claire que davantage d'encres défectueuses seront générées si l'exposition initiale à l'inondation est manquante (Fig. 13 supplémentaire). Nous avons attribué cela à la grande adhérence initiale du tampon, qui est difficile à compenser par la couche adhésive sur le récepteur si l'exposition à l'inondation n'est pas utilisée.

un masque en forme de cœur utilisé pour l'irradiation UV sélective. b Image optique de la matrice d'encre GaN sur l'adhésif polymère photosensible avant exposition sélective. L'ombre en forme de cœur représentée en (b) est un guide pour les yeux et correspond à la région où elle ne sera pas exposée. c Image optique de la matrice d'encre GaN en forme de cœur transférée au récepteur par une exposition d'inondation de 1,5 s et une exposition sélective de 1,5 s. d Image optique des encres GaN laissées sur le ruban adhésif d'origine après transfert programmable. e Topographie confocale 3D de la matrice d'encre GaN et de la surface adhésive après exposition du masque mais avant le transfert, révélant que les encres GaN dans la zone masquée sont plus élevées, alors que les encres GaN dans la zone d'exposition sont incrustées dans la couche de polymère. La zone de numérisation est prise à partir de la région marquée par le rectangle rouge illustré en (b). f Profil de hauteur des dispositifs GaN balayant le long de la ligne jaune marquée en (e). g Illustration schématique du principe de fonctionnement du transfert programmable. Un espace se forme entre la zone d'irradiation et la zone masquée, en raison de la redistribution du polymère induite par la lumière. Les encres GaN dans la zone d'exposition sont complètement aspirées dans le polymère irradié. C'est la principale raison pour laquelle les encres GaN dans la région masquée sont transférées sur le substrat final.

Pour mieux comprendre le mécanisme de transfert sélectif, nous avons examiné le profil 3D des encres dans la région masquée et la région non masquée immédiatement après l'exposition du masque, mais avant le transfert (Fig. 4e). La zone de balayage sur la figure 4e est tirée de la zone correspondante marquée par le rectangle rouge sur la figure 4b. Nous constatons que l'épaisseur du polymère dans la zone exposée est plus élevée que dans la région masquée, conformément à l'observation expérimentale décrite précédemment sur la figure 2. Cependant, toutes les encres GaN dans la zone d'irradiation sont noyées dans le polymère réticulé (Fig. 4e) . D'autre part, les encres GaN dans la région masquée conservent toujours leur état d'origine et aucun effet d'intégration de ce type n'est observé (Fig. 4e). Par conséquent, les encres GaN dans la région masquée, correspondant à la zone où les encres seront transférées (Fig. 4c), sont plus élevées que celles de la région irradiée. La différence de hauteur réelle est d'environ 1,6 µm dans ce contexte (Fig. 4f).

De l'analyse ci-dessus, nous concluons que le mécanisme de transfert programmable peut être attribué à la différence de hauteur régulée par la lumière des encres entre la zone d'exposition et la zone masquée, ainsi qu'à la force d'adhérence interfaciale réduite du tampon, comme illustré schématiquement dans Figure 4g. L'exposition masquée aux ultraviolets (Fig. 4g – i) crée un transport de masse compliqué du polymère de la zone masquée à la zone irradiée, entraînant la formation d'une région localement en retrait et d'une région surélevée sur le tampon (Fig. 4g-ii). Les encres dans la région surélevée seront en contact avec le récepteur, tandis que celles de la région contractée ne le seront pas (Fig. 4g-iii). Étant donné que le récepteur est plus collant que le tampon (après la première exposition à l'inondation), cela facilite l'assemblage sélectif des encres surélevées sur le récepteur (Fig. 4g-iv).

La plupart des dispositifs et systèmes fonctionnels sont construits sur des substrats plans. Cependant, de nombreuses applications émergentes ont entraîné le développement de l'électronique sinueuse. Des exemples de telles applications incluent les écrans de lentilles de contact45 et les yeux électroniques avec des plans de mise au point incurvés44. Ces dispositifs sont généralement plus difficiles à construire, car la lithographie classique est principalement basée sur des substrats plans. Nous montrons ici que notre technique est bien compatible avec le micro-assemblage sur des surfaces courbes. Cela provient de la nature douce du tampon adhésif en feuille mince qui permet un contact conforme avec la surface incurvée, comme illustré schématiquement sur la figure 5a. Pour démontrer cette capacité, des membranes Au ultra-minces à micro-échelle avec des dimensions de 40 µm sur 70 µm ont été déposées avec succès sur une surface de bouteille en verre incurvée avec un rendement de transfert élevé, comme le montre la Fig. 5b. On observe que ces membranes Au sont exemptes de distorsions de forme et de rides, révélant la haute fidélité de cette méthode. Nous comparons en outre la propriété électrique d'un pixel Au individuel avant et après le transfert et aucun changement évident de la résistance n'est trouvé, comme indiqué par les courbes IV de la Fig. 5c.

a Procédé d'impression par transfert schématique sur des surfaces courbes. b Images optiques et SEM des nanomembranes d'or transférées sur la surface incurvée de la bouteille, avec un temps d'exposition de 1,2 s. c IV caractéristiques de la nanomembrane d'or. d Schéma des encres PQD formées sur un substrat de verre par dépôt séquentiel (à gauche) et images des encres PQD avant excitation (en haut à droite) et après excitation (en bas à droite). e Images optiques des encres PQD transférées à la surface de la bouteille avant excitation (à gauche) et après excitation (à droite). Le temps d'exposition à l'inondation est de 2,5 s. f Caractéristiques photoluminescentes (PL) des PQD avant transfert et après transfert.

En plus de l'assemblage de motifs Au, l'impression par transfert QD35 est une autre application potentielle de la technique actuelle, qui peut être encore plus difficile. Les pérovskites QD (PQD) sont une classe de nanocristaux qui pourraient être utilisés pour les écrans QD hautes performances. Cependant, il est généralement difficile d'assembler des PQD sur un substrat étranger basé sur les méthodes existantes car ils ne sont pas très stables et souffrent inévitablement de la dégradation des performances lorsqu'ils sont exposés à l'eau et à un environnement riche en oxygène. Heureusement, sur la base de notre technique de transfert à sec, ces PQD mélangés avec du polystyrène (PS) sont facilement imprimés sur une surface de récipient en verre avec une grande fidélité. Les détails de la synthèse et de la caractérisation du PQD peuvent être trouvés dans la Fig. 14 supplémentaire. À des fins d'illustration, dans ce cas particulier, le motif de points PQD est formé sur le substrat de verre par simple coulée séquentielle de quelques gouttelettes de PQD (Fig. 5d) , puis transféré imprimé sur la paroi latérale de la bouteille en verre (Fig. 5e) à l'aide du polymère photosensible. Le fait que l'intensité photoluminescente des PQD après le transfert soit comparable à celles avant transfert (Fig. 5f), n'implique aucune dégradation évidente de la qualité QD résultant de l'impression. Cela peut être encore vérifié par l'observation qu'aucune émission supplémentaire ne peut être détectée à partir du substrat de verre d'origine à la fois visuellement et optiquement.

Comme preuve de concept, nous démontrons en outre l'utilisation de notre technique d'assemblage de micro-LED à des fins d'affichage. Les micro-LED sont des LED miniaturisées avec des dimensions typiques de quelques dizaines de microns, qui ont suscité un intérêt de recherche intense pour le développement d'écrans haute résolution, en raison de leurs excellentes caractéristiques telles qu'un temps de réponse court et une faible consommation d'énergie, une luminosité élevée, une stabilité élevée. , et longue durée de vie7,22,24,34. Cependant, la construction d'un écran d'affichage Micro-LED haute définition se heurte à un grand nombre de problèmes techniques à ce stade, tels que le transfert de masse, la colorisation complète et la gestion des défauts. Parmi ces problèmes, une approche hautement fiable pour assembler une grande quantité de Micro-LED de manière ultra-précise et à faible coût est d'une importance cruciale pour l'industrialisation de la technologie d'affichage Micro-LED.

Ici, en exploitant la capacité d'adaptation de l'adhésion de l'adhésif polymère photosensible aux stimuli UV, nous montrons que les micro-LED denses peuvent être facilement assemblées sur le substrat cible de manière simple. À des fins d'illustration, des techniques standard de micro-fabrication et de gravure humide sont utilisées pour fabriquer des micro-LED imprimables sur des tranches de LED à base de silicium disponibles dans le commerce (Fig. 15 supplémentaire) dans une configuration telle que chaque micro-LED est suspendue et attachée par SiO2 en utilisant une stratégie similaire rapportée par Kim et al.54 (Fig. 6a). La procédure de fabrication détaillée de ces micro-LED GaN transférables peut être trouvée dans la Fig. 16 supplémentaire. Suite à la procédure d'impression par transfert illustrée dans la Fig. 17 supplémentaire, ces dispositifs Micro-LED faiblement liés sur Si <111> peuvent ensuite être facilement libérés par rompant les attaches puis transféré sur un verre transparent cible recouvert d'un SU8 comme couche d'adhérence (Fig. 6b). Grâce au processus de transfert robuste et à la grande capacité de commutation d'adhérence du tampon photosensible, un rendement de transfert de près de 100 % de la Micro-LED a été atteint. L'inspection SEM et l'analyse par spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS) confirment que les puces transférées sont exemptes de contamination (Fig. 18 supplémentaire). La dégradation électrique minimisée est confirmée en comparant la caractéristique IV des micro-LED sur la plaquette de croissance Si <111> d'origine avec celles transférées sur le substrat en verre, indiquant que le processus de transfert a minimisé les effets secondaires sur les performances de l'appareil (Fig. 6c). Cependant, la longueur d'onde d'émission est légèrement décalée vers le rouge, en raison de la libération de contrainte lors de la sous-cotation des dispositifs LED55 et/ou du chauffage de jonction56 (Fig. 6d).

a Images optiques de micro-LED attachées formées sur un substrat de silicium avant l'impression par transfert. b Images optiques de matrices de micro-LED imprimées par transfert sur un substrat en verre sous différents grossissements. Le temps d'exposition à l'inondation est de 2,5 s. c IV caractéristiques de la Micro-LED avant transfert et après transfert. d Spectres EL de la Micro-LED avant transfert et après transfert. Le courant d'injection est de 6 mA. e Image optique des Micro-LED laissées sur l'adhésif d'origine après transfert sélectif. f Image optique des micro-LED en forme de flèche transférées sélectivement sur un substrat en PET, avec une exposition d'inondation de 1,5 s et une exposition masquée de 1,5 s. g Image d'émission de la matrice de micro-LED en forme de flèche imprimée avec un pixel allumé par des sondes. h Images optiques de micro-LED en forme de flèche imprimées sélectivement intégrées sur la surface sinueuse d'une bouteille en verre (gauche et en haut à droite), et le même réseau avec un pixel allumé, après intégration sur la surface sinueuse (en bas à droite). i Caractéristiques IV de la Micro-LED sur substrat plat et substrat courbé, j Spectres EL de la Micro-LED sur substrat plat et substrat courbé.

Outre le transfert unique ci-dessus (c'est-à-dire le transfert non sélectif et complet), les micro-LED peuvent également être assemblées dans des formats programmables en fonction des besoins de l'utilisateur grâce à une exposition aux inondations suivie d'une irradiation UV sélective à l'aide d'un photomasque. Un exemple du motif de micro-LED programmable agencé en forme de "flèche" peut être trouvé sur les Fig. 6e, f. La figure 6e montre le motif Micro-LED restant sur la bande d'origine, tandis que la figure 6f montre les Micro-LED transférées sur le substrat de réception. La figure 6g montre l'image d'émission d'un pixel allumé dans le réseau imprimé. De toute évidence, un transfert entraîne la formation de deux motifs opposés, dont un motif négatif et un motif positif. Ces micro-LED imprimées de manière sélective peuvent ensuite être collées et intégrées de manière conforme sur des surfaces de bouteilles incurvées, soulignant le potentiel de développement d'électronique incurvée, comme le montre la figure 6h. Il est clairement démontré que les micro-LED en forme de flèche sur la surface incurvée (avec un rayon de courbure de 20 mm) sont toujours pleinement fonctionnelles, sans dégradation électrique apparente (Fig. 6i) et optique (Fig. 6j). En modifiant simplement les motifs de masque, divers motifs programmables peuvent être obtenus (Fig. 19 supplémentaire), mettant en évidence les capacités extraordinaires de l'impression par transfert programmable de notre technique proposée basée sur la commutation d'adhérence induite par la lumière.

Ces micro-LED discrètes imprimées de manière sélective, suivies d'un câblage métallique, peuvent ensuite être intégrées dans des dispositifs d'affichage Micro-LED. La figure 7a montre schématiquement un exemple d'architecture de dispositif, qui se compose du substrat en verre, des micro-LED, des couches isolantes SU8, ainsi que des interconnexions métalliques. L'image optique du dispositif résultant composé de 25 × 20 micro-LED adressées en parallèle est illustrée à la Fig. 7b. Les détails de fabrication de cet appareil peuvent être trouvés dans la Fig. 20 supplémentaire. Les figures 7c, d montrent les images d'émission de l'appareil avec un courant d'injection de 1 mA, prises sous le champ clair et le champ sombre, respectivement. On observe que l'émission sur l'ensemble du réseau est très uniforme et que tous les pixels sont entièrement fonctionnels. La caractéristique IV du dispositif d'affichage Micro-LED est illustrée à la Fig. 7e. On observe que le dispositif présente un comportement de redressement normal similaire aux LED de grande taille conventionnelles, avec une tension d'allumage typique d'environ 2,5 V. La figure 7f montre les spectres EL en fonction du courant d'injection. La longueur d'onde d'émission maximale est presque constante avec l'augmentation du courant d'injection de 0 à 50 mA, révélant la stabilité de fonctionnement de ce dispositif d'affichage Micro-LED.

a Vue éclatée de l'architecture du dispositif d'affichage Micro-LED interconnecté. b Image optique du réseau de micro-LED 25 × 20 résultant. c Image en fond clair du réseau complet allumé. d Image en fond noir du réseau complet activé. e IV du dispositif d'affichage Micro-LED interconnecté. f Spectres EL dépendants du courant du dispositif de matrice de micro-LED interconnecté.

En résumé, nous avons présenté une technique d'impression par transfert simple mais puissante basée sur un adhésif polymère commutable par la lumière, qui permet une impression par transfert sélective et de grande surface de divers matériaux d'encre sur des substrats plans et courbes. Notre technique surmonte certaines limites des techniques d'impression par transfert actuellement disponibles. Tout d'abord, la commutabilité de l'adhérence du tampon est simplement réglée par une irradiation ultraviolette externe qui est largement utilisée dans l'industrie moderne des semi-conducteurs, comme le durcissement, le collage et la photolithographie. Le stimulus ultraviolet a minimisé les dommages aux encres à transférer puisqu'il peut être délivré à distance à l'objet cible. Deuxièmement, le procédé actuel facilite la formation d'un tampon à motifs par une simple irradiation masquée sans avoir besoin d'accéder à des outils de lithographie et de nano-impression coûteux, qui seraient autrement nécessaires dans d'autres techniques. Plus important encore, la technologie actuelle a la capacité d'assembler rapidement et sur une grande surface (jusqu'à 4 pouces) des composants fonctionnels ultrapetits et délicats de manière programmable dans des arrangements spatialement organisés avec des dispositions arbitraires. Une comparaison plus détaillée de notre technique avec les méthodes d'impression par transfert existantes est résumée dans le tableau supplémentaire 1, qui révèle clairement certains avantages distincts de notre technique, y compris la capacité de traitement d'encre ultra-mince, une précision d'impression plus élevée et des zones d'impression plus grandes. La technique d'impression par transfert proposée basée sur l'adhésif polymère commutable par la lumière peut ouvrir ici un large éventail d'applications potentielles telles que les écrans haute résolution et l'électronique flexible. Nous remarquons que la précision de placement de la méthode actuelle est plus faible que la technique de transfert assistée par stylo plongeur42, mais la zone de transfert par temps et la vitesse de transfert sont considérablement améliorées.

Nous notons que d'autres rubans tels que les rubans adhésifs thermiques (TRT)57 et les rubans solubles dans l'eau58 ont été utilisés pour l'impression par transfert. Ces méthodes, cependant, ne conviennent généralement qu'à un transfert ponctuel, n'ayant pas la capacité de transfert sélectif. Une exception est l'utilisation d'un laser pulsé en combinaison avec une bande TRT pour réaliser un transfert sélectif20, mais le processus est plus complexe et plus coûteux. Nous abordons également une limitation de la méthode actuelle. En raison de la commutation d'adhésion non réversible de l'adhésif polymère, la bande photosensible ne peut pas être utilisée de manière répétée pour l'impression par transfert. Néanmoins, le coût de fabrication extrêmement faible et la capacité supérieure d'impression sur grande surface du polymère photosensible en font toujours un bon choix pour l'assemblage programmable à grande échelle d'encres à micro-échelle. De plus, nous remarquons que de nouveaux adhésifs polymères sensibles à la lumière49,50 avec commutation d'adhérence répétable et réversible ont été rapportés récemment. Cependant, la faisabilité ou non de ces polymères pour l'assemblage programmable à grande échelle d'objets à micro-échelle est une question ouverte qui reste à clarifier. Le développement de tels adhésifs photosensibles à adhérence commutable peut représenter la future direction de recherche consistant à étendre la technique actuelle de micro-assemblage régulé par la lumière.

Les monomères d'acrylate de butyle (BA), d'acrylate de 2-hydroxyéthyle (HEA) et d'acide acrylique (AA) avec un rapport massique de 82,7:10:7,3 ont été mélangés uniformément pendant 30 minutes pour former un prépolymère acrylique. Le mélange obtenu a ensuite été encore mélangé avec un agent de réticulation triméthylolpropane triacrylate (TMPTA) (0,3 % en poids) et un photoinitiateur 1173 (1 % en poids) pendant 2 h pour former l'adhésif photosensible.

Un tampon photosensible de 1 cm x 5 cm a été fixé sur une lame de verre nettoyée. Ensuite, il a été connecté à la cellule de charge de l'appareil de pelage (Fig. 2 supplémentaire). La force de pelage à 90° qui a été utilisée pour quantifier la force d'adhérence interfaciale du tampon photosensible a été mesurée à diverses intensités ultraviolettes et temps d'exposition. La force de pelage a été calculée en faisant la moyenne de la force de pelage maximale de trois essais répétitifs. La force d'adhérence a ensuite été définie comme la force de pelage mesurée divisée par la surface adhésive du polymère.

La procédure de fabrication de membranes Au transférables ultra-minces est illustrée schématiquement à la Fig. 6 supplémentaire. Une couche sacrificielle de gravure SiO2 a été déposée sur une plaquette Si <100> propre à l'aide d'un système de dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (PECVD) (Oxford Plasmalab 800Plus) . Au-dessus du film de SiO2, une couche de résine photosensible AZ2035 a ensuite été appliquée par centrifugation et modelée par lithographie optique. L'étape suivante consistait à déposer 250 nm, Au, à l'aide d'un évaporateur à faisceau d'électrons en métal (DE400) à une pression de base de <5 × 10−7 Torr, suivi d'un processus de décollement du métal utilisant un solvant à base d'acétone pour éliminer le photorésist. . La couche sacrificielle de SiO2 a ensuite été découpée par gravure BOE diluée pendant 60 s en utilisant l'Au à motifs comme masque, ce qui a donné la forme de matrices de membranes Au suspendues faiblement liées au substrat et prêtes pour l'impression.

Les micro-LED Si-GaN ont été fabriquées à partir de tranches GaN/Si <111> commerciales, avec des épi-stacks constitués de 150 nm p-GaN dopé avec Mg, 200 nm InGaN/GaN Multiple Quantum Wells (MQW), 1600 nm n -GaN dopé avec Si et tampon GaN 1450 nm (Fig. 15 supplémentaire). La procédure de fabrication est schématiquement illustrée à la Fig. 16 supplémentaire. Le processus a commencé par le dépôt d'un film conducteur transparent ITO (250 nm) sur p-GaN en utilisant un système de pulvérisation, suivi d'un recuit thermique rapide à 550 ° C pendant 5 min dans O2 ambiante pour former un contact ohmique avec le p-GaN. Une gravure humide utilisant une solution de HCl a été réalisée pour former un motif ITO bien défini en utilisant une réserve AZ4620 définie par photolithographie comme masque. Le même masque de résine photosensible AZ4620 a ensuite été utilisé pour exposer les régions de n-GaN par gravure sèche à l'aide d'un système de plasma à couplage inductif (ICP) (système Oxford Plasmalab 133). Après avoir retiré la réserve résiduelle, une couche de SiO2 de 500 nm a été déposée par PECVD, suivie d'une gravure humide BOE pour former un masque de SiO2 à motifs en utilisant une photoréserve AZ 4620 définie par lithographie. Ce masque SiO2 a ensuite été utilisé pour définir des structures isolées de réseau mesa GaN, qui définissent également la zone d'émission (50 μm × 80 μm). Une couche de passivation SiO2 de 300 nm a été déposée par PECVD et modelée par photolithographie. Les plaquettes métalliques de contact p et de contact n (Ti : 10 nm/Au : 350 nm) sont déposées via un évaporateur à faisceau électronique, suivi d'un processus de décollage à l'aide d'un photorésist AZ2035 à motifs. Les pastilles de contact formées ont ensuite été recuites à 450 °C pendant 45 s dans une atmosphère d'O2. Enfin, une gravure anisotrope en contre-dépouille du silicium a été réalisée en immergeant l'échantillon dans une solution de TMAH à 85 ° C pendant 30 min pour former des structures Micro-LED attachées pour l'impression par transfert.

Des structures mésa rectangulaires en GaN ont été formées par lithographie et gravure sèche profonde ICP jusqu'au substrat en Si, sur la base d'une tranche de GaN avec une couche de GaN de 4 μm sur Si <111>. Les mésas GaN formées ont ensuite servi de masques pour saper le silicium en dessous, ce qui a entraîné la formation d'encres GaN imprimables faiblement liées au substrat.

L'adhésif polymère photosensible a été appliqué sur une couche de support PET ou PO par un applicateur automatique à film mince pour former un tampon photosensible. Le tampon polymère a ensuite été imprimé sur des encres sur la plaquette source à l'aide d'un rouleau. En décollant le tampon polymère, les encres peuvent être récupérées de la plaquette source. Le tampon avec les encres a ensuite été imprimé sur le récepteur recouvert d'une couche adhésive SU8, qui aide à libérer les encres du tampon. Ensuite, une exposition à la lumière UV a été effectuée pour réduire l'adhérence du tampon. Enfin, l'impression par transfert d'encre sur le récepteur a été activée en retirant le tampon photosensible.

Les dispositifs Micro-LED ont été imprimés par transfert de la plaquette source au substrat cible, en utilisant la procédure décrite ailleurs (Fig. 17 supplémentaire). Une photolithographie utilisant un résist à ton négatif SU8-2002 comme couche de passivation de paroi latérale a été réalisée, de sorte que le p-pad et le n-pad sont exposés. Après durcissement SU8 (exposition aux ultraviolets 60 s et cuisson à 100 °C pendant 20 min à l'air), les interconnexions métalliques (Ti/Al/Ni/Au dans l'épaisseur souhaitée) ont été déposées par un système de pulvérisation cathodique (Kurt. J. Lesker), suivi par AZ 2035 photoresist patterning et métal lift-off dans l'acétone.

L'analyse de la morphologie et de la structure a été réalisée avec un microscope métallographique (Leica), un microscope confocal à balayage laser (Olympus), un microscope électronique à balayage (S-4800 FESEM), une microscopie à force atomique (Dimension Edge, Bruker) et un système de profil (Dektak XT , Brucker). Le matériau a été caractérisé par diffraction des rayons X (Smartlab 9kw, RIGAKU). Les mesures électriques ont été effectuées avec un analyseur de paramètres semi-conducteurs (B1505A, Keysight) combiné à une station de sonde (TS2000-HP, MPI). Des mesures optiques des spectres d'émission ont été effectuées avec une station de sonde (Prober PG 2101, Detech).

Toutes les données sont contenues dans le manuscrit. Les données brutes sont disponibles auprès des auteurs correspondants sur demande raisonnable.

Le code est disponible auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Le programme national clé de recherche et de développement de la Chine (n° 2021YFB3600203) ; Le programme de recherche et de développement dans les domaines clés de la province du Guangdong (subvention n° 2019B010925001, 2020B010183001 et 2020B0101320002) ; La Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (Grant No. 62104050 et 62104049); La Fondation chinoise des sciences postdoctorales (subvention n° 2020M672551) ; La Fondation de recherche fondamentale et appliquée du Guangdong (subvention n° 2020B1515120020, 2020A1515110509 et 2019A1515110682) ; Le projet de développement scientifique et technologique du GDAS (subvention n° 2019GDASYL-0103071).

Institut des semi-conducteurs, Académie des sciences du Guangdong, No. 363 Changxing Road, Guangzhou, 510650, Chine

Chan Guo, Zhangxu Pan, Changhao Li, Shenghan Zou, Chao Pang, Jiantai Wang, Jinhua Hu et Zheng Gong

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ZG a conçu le projet de recherche. CG, ZP et CL ont conçu et réalisé les expériences sur l'impression par transfert. SZ, CP et JW ont réalisé les expériences sur la synthèse des polymères. ZP et CL ont réalisé les expériences sur la fabrication de micro-LED. CG, ZP, CL et ZG ont analysé les données. Tous les auteurs ont discuté des données et rédigé l'article.

Correspondance à Zheng Gong.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Guo, C., Pan, Z., Li, C. et al. Assemblage programmable à grande échelle de micro-composants fonctionnels pour l'électronique de pointe via une adhésion régulée par la lumière et une croissance de polymères. npj Flex Electron 6, 44 (2022). https://doi.org/10.1038/s41528-022-00180-w

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Reçu : 08 mars 2022

Accepté : 30 mai 2022

Publié: 14 juin 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41528-022-00180-w

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